Como membro da Comissão Executiva do PCB, Carlos Marighella chefiou a primeira delegação de comunistas brasileiros à China, em 1952. Apesar de estar com prisão preventiva decretada, acusado de “subversão”, Marighella participou das lutas políticas e sociais dos anos 50, sobretudo a partir de 1952. Ajudou a organizar greves operárias em São Paulo e liderou a manifestação de cem mil pessoas em protesto contra a carestia, em 1953. Defendeu o monopólio estatal do petróleo; opôs-se ao envio de soldados brasileiros para a Coreia; e combateu a desnacionalização da economia e a privatização do ensino.
Em 1962 Marighella começou a questionar a política de aliança das forças progressistas com a burguesia nacional. Também não viam com bons olhos a relação de Luiz Carlos Prestes com o presidente Goulart, entendendo que o partido se punha a reboque de posições reformistas. Na sua perspectiva, o partido deveria renunciar à moderação e intensificar a pressão por reformas de base. Reiterava a necessidade de os comunistas se prepararem para a eventualidade de um golpe de Estado, em função do agravamento do quadro político. O golpe militar deu-se em 31 de Março de 1964.
Influenciado pelo triunfo da Revolução Cubana, Marighella passou a defender o recurso à luta armada sob a forma da guerra de guerrilhas, o que o levou a romper com o Partido Comunista Brasileiro e a fundar a Acção Libertadora Nacional (ALN). Na sequência desta cisão, despontaram outra organizações defensoras da luta armada, como o Movimento Revolucionário Oito de Outubro (MR-8), a Vanguarda Popular Revolucionária (VPR), a Vanguarda Armada Revolucionária (VAR-Palmares), a Acção Popular (AP, depois Acção Popular Marxista-Leninista, APML), o PC do B e o Partido Comunista Brasileiro Revolucionário (PCBR).
A ALN e a VPR, dirigida por Carlos Lamarca, foram a versão mais radical da resistência clandestina à ditadura militar, notabilizada pelo espectacular sequestro do embaixador dos EUA – com a libertação de 15 militantes da resistência e a leitura de declaração contra a ditadura em cadeia nacional de rádio e televisão.
Na noite de 4 de Novembro de 1969, Carlos foi assassinado covardemente pela polícia política, com um tiro no peito, à queima-roupa, depois de ferido por quatro disparos, numa emboscada na Alameda Casa Branca, em São Paulo, a um mês de completar 58 anos. A versão oficial foi que Marighella morrera ao reagir à ordem de prisão dada pelo delegado Sérgio Paranhos Fleury.
A sua morte e as sucessivas prisões de companheiros seus, entre 1969 e 1971, atestaram a fragilidade da guerrilha e evidenciaram erros cometidos pelas organizações na análise concreta da correlação de forças. Consciente dessa fraqueza, no último mês de vida Marighella planeou um recuo nas acções armadas e preparava a implantação da guerrilha rural, para resguardar a ALN da ofensiva dos órgãos de segurança, que procurava desmantelar a guerrilha urbana. Começou a haver prisões, torturas e mortes de militantes de diferentes grupos.
No ensaio  “A chama que não se apaga”, de 1984, Florestan Fernandes reavaliou as ideias e os actos de Carlos Marighella. E concluiu:  “Um homem não desaparece com a sua morte. Ao contrário, pode crescer depois dela, engrandecer-se com ela e revelar sua verdadeira estatura à distância. É o que sucede com Marighella. Ele morreu consagrado pela coragem indômita e pelo ardor revolucionário”.
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